【儀表網 儀表研發(fā)】肼是農醫(yī)藥、化學化工及航天軍事領域的重要原料，其易揮發(fā)、高毒等特性可嚴重損傷人體肺部、腎臟及中樞神經系統(tǒng)。鑒于肼對環(huán)境生態(tài)與生命健康領域的威脅，其快速、高靈敏、準確檢測對保障生產和生命安全、提升環(huán)境和社會預警能力具有重要意義。提高肼檢測響應速度是實現(xiàn)其快速預警的關鍵，也是該領域的難點。
中國科學院新疆理化技術研究所爆炸物傳感檢測團隊長期致力于痕量危化品檢測方法研究，在危化品光學探針設計、識別檢測原理方面取得了系列研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202203358、Adv. Mater. 2020, 32, 1907043、Adv. Sci. 2020, 7, 2002991)。研究人員近期針對危化品肼的快速定性檢測難題，提出了探針識別位點與肼分子間非共價相互作用的精確調控策略，實現(xiàn)了肼的超快熒光點亮檢測。
研究人員從反應型熒光探針與目標物分子相互趨近角度出發(fā)，以探針識別位點與肼分子間非共價相互作用為著眼點，通過帶有不同吸電子基團的R-苯甲酸與熒光素分子間的酯化反應，構建了系列以酯鍵為識別位點的熒光探針分子F-R(R=-CN、-NO2、-F)。
系統(tǒng)的密度泛函理論計算與分子動力學模擬表明，利用R基團的不同吸電子性質控制酯鍵識別位點表面電荷性能，精確調控了識別位點和肼分子間的非共價作用力強度。該調控策略有效增強了兩者在反應前相互趨近過程的結合效率，進而顯著提升了檢測體系的響應速度。
相較于已報道的熒光點亮型探針分子(響應時間范圍：600-3600 s)，該研究中調控優(yōu)化后的F-CN探針分子實現(xiàn)了對肼2-3 s內的超快熒光點亮檢測。研究成果有望為基于識別位點與目標物親和力調控提升反應型熒光探針體系響應速度提供理論和實驗指導，為環(huán)境檢測領域的快響應探針定向設計提供新思路和理論依據(jù)。
相關研究成果發(fā)表在Cell Reports Physical Science上。研究工作得到國家自然科學基金面上項目、中科院西部之光人才項目、中科院青年創(chuàng)新促進會人才項目、中科院從0到1原始創(chuàng)新項目、新疆維吾爾自治區(qū)杰出青年基金等的資助。
F-R系列熒光探針識別位點調控策略
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