【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究組(502組)包信和院士、傅強研究員和寧艷曉副研究員團隊在負載納米團簇催化劑的結(jié)構(gòu)控制和微觀表征方面取得新進展，利用金屬—氧化物相互作用調(diào)控金屬納米團簇的尺寸與穩(wěn)定性，揭示了載體氧化物表面氧原子p-帶中心可用于定量描述金屬—氧化物界面作用。
 

　　負載納米團簇在許多催化反應中表現(xiàn)出高活性、高選擇性以及高原子利用率，基于原子規(guī)整的模型催化劑和原子可視的表面表征方法可以對納米團簇的穩(wěn)定機制和催化作用提供微觀理解。在前期研究中，該團隊發(fā)現(xiàn)單層分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結(jié)構(gòu)可以在貴金屬表面穩(wěn)定，并提出界面限域催化概念(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；JPCC，2015；ACS Nano，2017)。近期，團隊進一步揭示了金屬表面和環(huán)境氣氛對氧化物納米結(jié)構(gòu)動態(tài)變化的協(xié)同限域效應(PNAS，2022)。
 

　　在本工作中，研究人員在FeO/Pt(111)和FeO_2-x/Pt(111)表面上構(gòu)建了結(jié)構(gòu)規(guī)整的金屬(Cu、Ce等)單原子和納米團簇陣列結(jié)構(gòu)。對這些團簇結(jié)構(gòu)的選擇性落位以及熱穩(wěn)定性研究發(fā)現(xiàn)，氧化物載體表面氧原子活性決定了金屬原子與氧化物的作用強度。基于理論研究發(fā)現(xiàn)，可以利用表面氧原子p帶中心來描述表面氧活性，并與Cu在氧化物上相互作用強度實現(xiàn)很好的關聯(lián)。據(jù)此，團隊提出了表面氧原子p帶中心可以作為金屬—氧化物相互作用的定量描述符。
 

　　相關研究成果以“Periodic Arrays of Metal Nanoclusters on Ultrathin Fe-Oxide Films Modulated by Metal-Oxide Interactions”為題，發(fā)表在JACS Au上。該工作的第一作者是中國科學院大連化學物理研究所502組博士研究生羅序達。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。(文/圖 寧艷曉、羅序達)