【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院上海微系統與信息技術研究所董慧團隊在固-液界面質子輸運研究方面取得進展。相關研究成果以Accelerated proton dissociation in an excited state induces superacidic microenvironments around graphene quantum dots為題，發表在《自然-通訊》上。
界面質子輸運是液相環境下蛋白質等的生物大分子水動力學、電池質子交換、催化機制研究的基礎。開展基態/激發態下的固-液界面質子輸運特性的原位研究在生命、材料、能源、化學等領域具有重要意義，但鮮有關于激發態下固-液界面質子輸運特性原位的研究。董慧團隊自主開發了基于超導量子干涉器件的光場融合極低場磁共振系統，結合上海微系統所丁古巧團隊研發的石墨烯量子點可控制備技術，通過磁共振弛豫時間反映納米材料界面處質子解離率及質子交換速率，開展了碳納米結構在光激發條件下界面質子解離及交換過程的原位研究。
得益于極低場磁共振系統的兼容性以及對質子動力學過程的敏感性，科研人員將波長、光強可調的激光施加至樣品位置，發現羥基化石墨烯量子點在光激發下具有更高的質子解離率，并通過分子動力學模擬發現位于石墨烯量子點邊緣的羥基更易解離質子。基于上述成果，研究人員在室溫、常壓、近中性的水相環境中實現了石墨烯量子點的光誘導界面多尺寸分子快速修飾，并利用激發態石墨烯量子點表面超強酸實現了高效催化經典模型體系Friedel-Crafts烷基化反應。
該研究發展的極低場磁共振弛豫技術可以集成光、電、熱、超聲等外場調控手段，使得在激發態下研究納米材料固-液界面質子輸運行為成為可能，為探討液相環境下質子的慢速動力學過程提供了工具。
研究工作得到國家自然科學基金委員會和上海市科學技術委員會等的支持。
論文鏈接
(a)光場融合極低場磁共振系統示意圖；(b)基態與激發態下納米材料界面質子交換及磁共振弛豫時間擬合示意圖
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