【儀表網 研發快訊】太赫茲掃描隧道顯微鏡(THz-STM)是同時具備原子尺度空間分辨和超快時間分辨的新型分析技術。其原理是在將低溫掃描隧道顯微鏡與超快太赫茲脈沖激光相結合，通過透鏡將超快太赫茲脈沖激光聚焦至STM隧道結，太赫茲脈沖在隧道結上產生一個局域的瞬態電場，從而在超快時間尺度上控制電流的隧穿過程。通過控制太赫茲脈沖的載波包絡相位(CEP，Carrier envelope phase)和采用泵浦-探測(pump-probe)技術在STM中實現超快時間分辨。因為物質與太赫茲光的相互作用包含著非常豐富的物理和化學信息，太赫茲 STM 技術對于探索凝聚態物理和化學中的低能激發與動力學過程具有重要的意義。然而，THz-STM的搭建需要克服許多技術難題，目前國際上僅有少數幾個小組實現了同時具備超快時間分辨和超高空間分辨的超高真空低溫THz-STM。
 

　　中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF09組經過多年接力研究和反復優化，成功搭建了一套完全自主設計的新型超高真空低溫THz-STM系統。這套系統沒有采用傳統的低溫杜瓦型STM的設計，而是創新性地采用了一種無液氦連續流制冷的方式進行制冷。這種低溫插桿結構簡單，使得STM核心探頭以及超高真空腔體設計為了更為緊湊的樣式，將聚焦鏡頭置于超高真空腔體外面仍然能夠實現THz脈沖與低溫STM的良好耦合，但卻極大提升了操作的便利性。在THz光路部分，他們采用了LiNbO3晶體傾斜波前方式產生THz超快脈沖，通過一個拋物面鏡聚焦至STM隧道結處，實現STM與THz脈沖的耦合。將兩束可調時間延遲的THz脈沖共聚焦至STM隧道結處，可以進行THz Pump-probe實驗，并由此實現時間分辨。由于這種新穎的設計帶來了操作上的便利，能高效實現較好的THz聚焦，光電流在重頻1MHz的情況下最高能達到100pA的量級，對應每一個脈沖驅動1000個電子從針尖發射，這種光電流強度在過去的文獻中未曾報道過。
 

　　目前，該系統已經在多種材料中觀察到了穩定的光電流信號，且能實現亞皮秒量級的時間分辨和原子級的空間分辨。例如，在FeSe樣品上利用THz光電流進行成像，觀察到了清晰的Se原子晶格，并觀察到THz光電流在缺陷附近表現出獨特的行為，這意味著光電流能夠攜帶直流隧穿電流所不能反映的信息；在Ag(111)表面獲得的THz光電流雙脈沖自相關信號，其半高全寬達到700fs，說明這套THz-STM能夠實現亞皮秒量級時間分辨。這套系統的成功搭建為實現超快時間分辨STM技術開辟了新天地，為研究凝聚態物理中的動力學過程提供了強有力的工具，同時該系統中的諸多創新設計也為其他光耦合STM提供了新的思路。
 

　　本工作受到了國家自然科學基金委和中國科學院的資助。物理所SF09組吳克輝研究員、陳嵐研究員以及程鵬副研究員指導博士生張懷宇、田大鋮、劉子嘉、馬晨完成此工作。相關工作以“The development of a low-temperature terahertz scanning tunneling microscope based on a cryogen-free scheme”為題發表在Rev. Sci. Instrum. 95, 093703(2024)上。
 

　　圖：(左)STM掃描頭通過彈簧懸掛于冷頭底部和超高真空腔體。(右)在Ag(111)表面的雙脈沖自相關信號以及在FeSe表面利用斬波-鎖相提取的光電流信號的原子分辨圖。