【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心彭瑩瑩課題組與合作者通過先進(jìn)的共振彈性X射線散射譜學(xué)與第一性原理計(jì)算，在范德瓦爾斯材料1T-TiSe2單晶中首次發(fā)現(xiàn)了源于軌道序的本征電子手性。這項(xiàng)研究不僅為1T-TiSe2材料中電子手性的存在提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，還證明了共振彈性X射線散射技術(shù)在探測(cè)電子手性方面的可行性。該研究成果以“由電子手性誘導(dǎo)出的圓二色性的觀察發(fā)現(xiàn)”(Observation of Circular Dichroism Induced by Electronic Chirality)為題于2024年9月19日在線發(fā)表在《物理評(píng)論快報(bào)》(Physical Review Letters)上，并被選為編輯推薦文章(Editors' Suggestion)。
 

　　手性是自然界的一種基本屬性，廣泛存在于例如硒單晶、磷酸鋁和α-石英等晶體中，這些材料的獨(dú)特物理性質(zhì)和應(yīng)用價(jià)值正是源于它們的手性。然而，由于這些手性來自晶格結(jié)構(gòu)，本質(zhì)上難以進(jìn)行操控和調(diào)控。此外，某些磁性材料中的自旋排列也會(huì)形成手性或螺旋結(jié)構(gòu)，打破了鏡面和空間反演對(duì)稱性，使材料呈現(xiàn)出手性，但調(diào)控這些材料的手性通常需要極強(qiáng)的磁場(chǎng)或自旋電流。在此背景下，通過弱耦合的電荷序和軌道序引發(fā)的新奇手性相逐漸成為研究焦點(diǎn)。這種手性不依賴于時(shí)間反演對(duì)稱性或晶格對(duì)稱性的破壞，且可以通過溫度、應(yīng)變或摻雜等手段靈活調(diào)控。這一發(fā)現(xiàn)為在更寬泛的條件下實(shí)現(xiàn)對(duì)手性的控制提供了新的途徑。在過去的40年里，1T-TiSe2作為一種準(zhǔn)二維的范德瓦爾斯材料，一直是凝聚態(tài)物理研究的重要課題。它不僅被認(rèn)為是首個(gè)激子絕緣體，還首次提出可能存在電子手性。然而，盡管理論支持了早期實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，相關(guān)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)卻始終難以直接捕捉到手性的特征，導(dǎo)致該現(xiàn)象一直備受爭(zhēng)議。
 

　　常規(guī)X射線衍射技術(shù)對(duì)晶體中的螺旋軸并不敏感，因此無法直接探測(cè)材料的手性。而共振X射線散射技術(shù)則突破了這一限制。此前，彭瑩瑩與合作者利用該技術(shù)揭示了TiSe2中的軌道序(Physical Review Research 4, 033053 (2022))，但其與電子手性之間的關(guān)聯(lián)仍不清晰。在最新研究中，彭瑩瑩課題組通過鈦K邊的共振彈性X射線散射實(shí)驗(yàn)，首次觀測(cè)到TiSe?軌道序的衍射峰展現(xiàn)出顯著的圓二色性(高達(dá)40%)。在傳統(tǒng)的電荷密度波相中，這些衍射峰由于中心反演對(duì)稱性被禁止，而在破缺這一對(duì)稱性的軌道序相中，這些峰表現(xiàn)出強(qiáng)烈的散射強(qiáng)度，并且隨著入射能量變化呈現(xiàn)出明顯的雙峰特征(圖1)，表明這些信號(hào)主要由鈦3d軌道的t2g和eg電子貢獻(xiàn)。更值得關(guān)注的是，衍射峰的圓二色性強(qiáng)度隨方位角發(fā)生顯著變化。通過將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算對(duì)比，研究發(fā)現(xiàn)圓二色性的角度依賴性與電子手性相中原子位移模型的計(jì)算結(jié)果高度吻合(圖2)。這一發(fā)現(xiàn)首次提供了1T-TiSe?體相中電子手性的明確證據(jù)，揭示了其與軌道序之間的內(nèi)在聯(lián)系。該研究為深入理解電荷密度調(diào)制、軌道占據(jù)、對(duì)稱性自發(fā)破缺與手性之間的相互作用機(jī)制提供了全新視角。此外，這一研究結(jié)果還證明，共振彈性X射線散射是探測(cè)材料電子手性的靈敏工具，具有廣泛的應(yīng)用潛力，可用于探索更多材料體系的電子手性。
 

　　圖1 利用共振彈性X射線散射探測(cè)TiSe2單晶中來自軌道序的衍射峰，其強(qiáng)度在鈦K前吸收邊具有共振行為，且對(duì)不同偏振的入射X射線的響應(yīng)不同
 

圖2 來自軌道序的衍射信號(hào)強(qiáng)度隨方位角的演變
 

　　北京大學(xué)物理學(xué)院量子材料科學(xué)中心2019級(jí)博士研究生肖鉛和德國(guó)德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的博士Oleg Janson為論文的共同第一作者，彭瑩瑩、德國(guó)德累斯頓萊布尼茨固體與材料研究所的教授Jeroen van den Brink和荷蘭阿姆斯特丹大學(xué)的教授Jasper van Wezel為論文的共同通訊作者。共振X射線散射實(shí)驗(yàn)得到了DESY同步輻射光源線站的科學(xué)家Sonia Francoual、Pablo J. Bereciartua Perez、Wu Xie的幫助。研究工作得到了北京市自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金支持。