【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，鄭州大學(xué)物理學(xué)院金剛石材料與器件團(tuán)隊在自陷態(tài)激子發(fā)光調(diào)控方面取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊巧妙設(shè)計系列原位高壓實驗，提出引入偏應(yīng)力的思想實現(xiàn)了自陷態(tài)激子發(fā)光與轉(zhuǎn)變，對于深入理解自陷態(tài)激子動力學(xué)機制提供了新思路。
 

　　自陷態(tài)激子(STE)發(fā)光源于晶格聲子和激子的相互作用導(dǎo)致的激子局域化，由于其寬光譜發(fā)射、長載流子壽命和自吸收等特性，在發(fā)光二極管、光電探測以及太陽能電池等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景，近年來得到了廣泛關(guān)注。然而，在半導(dǎo)體材料中實現(xiàn)STE發(fā)光和STE之間的轉(zhuǎn)變?nèi)源嬖谔魬?zhàn)，且內(nèi)在轉(zhuǎn)變機制不清晰。研究團(tuán)隊長期從事寬禁帶半導(dǎo)體材料與器件研究，在前期的研究工作中，開發(fā)大腔體高壓新技術(shù)率先創(chuàng)制了大尺寸導(dǎo)電金剛石半導(dǎo)體材料(Proc. Natl. Acad. Sci., 2024, 121, e2316580121)；首次提出并證實了氧化鋅納米晶單重態(tài)/三重態(tài)混合自陷態(tài)激子(STE-1)發(fā)光新機制(Nat. Commun., 2023, 14, 1310)?？紤]到高壓技術(shù)對材料晶體/電子結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控，引入高壓維度有望為調(diào)控氧化鋅晶格畸變實現(xiàn)其STE發(fā)光和轉(zhuǎn)變提供可行途徑。
 

　　針對以上難題，研究人員利用不同形貌的氧化鋅樣品和不同傳壓介質(zhì)引入高壓偏應(yīng)力，通過調(diào)控其偏應(yīng)變演化觸發(fā)了新的自陷態(tài)激子(STE-2)發(fā)射。結(jié)合有限元模擬和第一性原理計算，揭示了高壓下金字塔形氧化鋅晶粒相互擠壓產(chǎn)生偏應(yīng)力，導(dǎo)致晶粒塑性變形。該塑性變形引起的帶隙變化產(chǎn)生局部勢阱從而束縛激子產(chǎn)生STE-2態(tài)。原位應(yīng)力應(yīng)變監(jiān)測顯示大規(guī)模偏應(yīng)變發(fā)生在5.5 GPa，此時高壓穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)光學(xué)實驗結(jié)果表明STE-1態(tài)熒光強度和壽命減小、STE-2態(tài)發(fā)光強度則迅速增加，激發(fā)態(tài)壽命的變化說明STE-2態(tài)布居數(shù)增加，從激發(fā)態(tài)載流子馳豫的中間態(tài)演變?yōu)榻K態(tài)。研究結(jié)果證實高壓偏應(yīng)力驅(qū)動下氧化鋅晶粒大規(guī)模塑性偏應(yīng)變發(fā)生，這一演化過程增加了局部勢阱深度和數(shù)量，促進(jìn)了STE-1態(tài)向STE-2態(tài)轉(zhuǎn)變，實現(xiàn)其從黃綠色到深藍(lán)色的發(fā)光變化。該研究為調(diào)控自陷態(tài)激子發(fā)光提供了一種有效手段，為深入理解壓力下自陷態(tài)激子發(fā)射機制提供新見解。
 

　　研究成果以“Deviatoric Stress-Induced Transition of Self-Trapped Exciton Emissions”為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Nature Communications》上。鄭州大學(xué)物理學(xué)院為獨立通訊單位，訪問博士生呂超凡為論文第一作者，鄭州大學(xué)楊西貴教授，劉凱凱教授和單崇新教授為共同通訊作者。
 

　　該工作得到了國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金和面上項目等資助。
 

高壓偏應(yīng)力解鎖自陷態(tài)激子發(fā)光轉(zhuǎn)變示意圖