【儀表網 研發快訊】北京大學深圳研究生院研究員、科學智能中心主任陳語謙與新加坡國立大學合作，在Nature Communications發表了題為“Scalable crystal structure relaxation using an iteration-free deep generative model with uncertainty quantification”的研究論文。該論文提出了一種單步晶體結構優化方法，避免了在使用第一性原理計算進行晶體結構優化時的迭代過程，為大規模晶體結構優化和高通量計算提供了高效的解決方案。
 

論文封面
 

　　原子或晶體結構優化在計算化學、計算物理和計算材料科學等領域具有廣泛的應用。結構優化的主要目標是找到最低能量狀態，也稱為基態。基態結構是計算并預測其物理和化學性質的基礎。該過程對表面化學反應、晶體缺陷調控以及藥物設計等應用至關重要。
 

　　傳統上，晶體結構優化常采用第一性原理計算方法，例如密度泛函理論(DFT)。DFT通過迭代計算電子密度和總能量，調整原子位置以最小化系統能量，從而實現晶體結構優化。盡管基于DFT的結構優化方法精度較高，但其高計算需求和較差的可擴展性限制了其在大規模晶體結構優化和高通量計算場景中的實用性。因此，在這些應用中，迫切需要一種計算量小、可擴展性強、通用性廣的晶體結構優化方法。
 

　　在這項研究中，作者開發了一種機器學習模型——DeepRelax。DeepRelax通過單步計算，直接預測出比初始結構更穩定的結構，避免了DFT中需要迭代計算電子密度和總能量的計算瓶頸。進一步使用DFT對DeepRelax預測的結構進行優化，可以實現快速收斂。在使用單個A6000 GPU進行計算時，DeepRelax僅需幾百毫秒便能完成一個晶體結構的優化工作，與發表在Nature Computational Science上的M3GNet相比，速度提升了兩個數量級。此外，DeepRelax還具備并行結構優化的能力，這一特點使其在高通量材料篩選和計算中的應用價值得到了顯著提升。
 

　　為了驗證DeepRelax 的通用性，論文對其進行了全面的驗證，包括三維材料和二維材料在內的多個數據集，如X-Mn-O氧化物體系(X代表 Mg、Ca、Sr and Ba)、Materials Project、C2DB、缺陷結構、范德瓦爾斯晶體。實驗結果表明，在所有體系中，DeepRelax預測的原子坐標以及晶格常數，相比未優化的結構均有明顯的提升。對DeepRelax預測的結構進行DFT驗證，結果表明這些結構的能量顯著低于未優化的結構。此外，將DeepRelax預測的結構作為初始結構進行DFT優化，可以顯著減少達到基態結構所需的迭代步數。這進一步證明了DeepRelax在加速DFT計算、提高計算效率方面的巨大潛力。
 

圖1 DeepRelax模型架構
 

圖2 使用DeepRelax進行結構優化的例子
 

　　陳語謙與新加坡國立大學Lei Shen教授為共同通訊作者；中山大學博士生、北京大學深圳研究生院研究助理楊梓鐸與新加坡國立大學博士生趙藝明為共同第一作者。